Su padre fue el arquitecto Sergio Larrín García-Moreno, quien gozó de gran prestigio como autor modernista y fue fundador del Museo de Arte Precolombino. A los dieciocho años viajó a EEUU con el fin de estudiar ingeniería forestal, pero no le gustó y decidió estudiar Fotografía por lo que se trasladó a la Universidad de michigan
Regresó a Chile en 1951 y realizó su primera exposición en Santiago en 1953. Gracias a Henri Cartier Bresson, entró como miembro asociado en 1959 de la Agencia Magnum y con pleno derecho a partir de 1961
Su primer libro publicado fue El rectángulo en la mano en 1963, que acompañaba a una exposición que realizó en Santiago. En 1966 colaboró con sus fotos en el libro de Pablo Neruda titulado Una casa en la arena. En 1968, con motivo de otra exposición en Lausana, publicó otro libro titulado Chile; sin embargo, su libro más importante fue Valparaiso aparecido en1991, mientras que su último libro, London, se publicó en 1988. En 1999 realizó una exposición en el Centro Julio González del Instituto Valenciano de Arte Moderno (IVAM) y se editó un catálogo retrospectivo de su obra.
La obra de Larraín se encuentra en diversos museos y colecciones, como el MOMA de NY o el Castillo de agua Laganne en Toulouse.
A finales de los años sesenta se trasladó a Ovalle, donde fue abandonando poco a poco la fotografía y profundizando en el estudio de la cultura y mística orientales.
Sergio Larraín falleció en Ovalle el 7 de febrero de 2012.
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